分子筛是一类具有规则孔道结构的无机硅铝酸材料，其孔径一般 在纳米量级，与纳米管类似也是一种非常典型的纳米限域反应器。限 域在分子筛纳米孔道中的反应分子将会显现出与自由状态下明显不 同的物理化学特性，同时限域效应(孔道形状和尺寸)也将制约着反应 分子的吸附结构、电子状态、扩散和反应动力学特性，从而决定着其 催化反应性能。本报告将介绍多尺度理论计算(DFT/MC/MD)在分子 筛限域催化领域的近期工作进展。主要包括：与探针分子固体核磁共 振实验结合建立了酸强度定量测量标尺，确定了不同类型分子筛催化 剂的酸特性，揭示了限域孔道对表观酸强度的影响机制；分子动力学 模拟结合脉冲梯度场核磁共振实验获取了分子筛孔道内分子的吸附 扩散动力学信息，确定了限域孔道内分子的扩散能垒和扩散路径；原 位固体核磁共振实验与第一性原理的分子动力学相结合，在皮秒时间 尺度下跟踪了分子筛催化反应过程中化学键的生成和断裂过程，阐明 了限域孔道中反应中间体形成、寿命与催化反应性能之间的关联。

传统多相催化剂由活性相、载体和助剂构成。当前大多通过调控 三者，如在亚纳米/纳米尺度设计构筑活性位, 并通过助剂和载体修饰， 以实现对催化性能的调控。然而对于表面反应过程复杂、中间体与反 应网络众多的复杂多相催化反应(如费托合成反应)，通过传统多相催 化剂的设计和调控往往难以精准控制反应过程。例如，包括费托合成 在内的 C1 分子(CO、CO2、CH4、CH3OH 等)涉 C-C 偶联制备含多个 碳原子的液体燃料或高值化学品是 C1 化学的重要目标，但因表面反 应中间体众多、反应网络复杂，导致产物选择性调控极具挑战性。报 告人团队提出接力催化思路，引入在介尺度构筑多功能催化体系的理 念，实现对反应过程的精准控制。